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1925年(中华民国十四年),他任国立成都大学(今四川大学)校长时,采取蔡元培在北大实行的兼容并蓄方针,坚持用人唯才,提倡思想学术自由。
他不顾校内外顽固守旧派反对,允许校内三派(共产主义者的社会科学研究社、三民主义者的健行社和国家主义者的惕社)同时存在,自由争鸣。
学校办有《科学思想》刊物,邀请进步人士撰稿,宣扬科学与民主。在他的开放政策下,社会科学研究社在校内扩大了影响,一时成为西南一带传播革命种子的重要园地。
1927年(中华民国十六年)后,发起组织四川乡村建设期成会,推行乡建运动。
1930年(中华民国十九年),为抗议国民党压制思想和学术研究自由,辞职回南充,继续从事中小学教育。
五、创立民盟
1934年(中华民国二十三年),受四川省政府主席刘湘的邀请,出任四川安抚委员会委员长。
1937年(中华民国二十六年),抗日战争爆发后,张澜受聘为国民参政会参政员,频繁参加抗日民主运动。
1939年(中华民国二十八年)11月,与黄炎培、章伯钧等在重庆参与发起民主宪政运动和成立统一建国同志会。其宗旨是促进团结,共同抗日,实施宪政。
1941年(中华民国三十年)3月,参加发起组织中国民主政团同盟,被选为中央执行委员,旋被推选为民盟中央主席。
1943年(中华民国三十二年)9月,发表《中国需要真正民主政治》,揭露国民党假民主、真独裁的实质,阐明民盟的民主政治主张,为反对国民党法西斯统治,拒绝出席国民参政会。
1944年(中华民国三十三年),中国民主政团同盟改为中国民主同盟,继续担任主席。他领导民盟始终支持中国共产党,坚持抗战,反对投降;坚持团结,反对分裂;坚持进步,反对倒退。
1945年(中华民国三十四年)12月,致函国共两党,对团结、民主、军事、国家建设诸问题,提出民盟的意见,吁请国共双方于1946年元旦下令停战。
六、献身民主
1946年(中华民国三十五年)1月,代表民盟参加在重庆召开的政治协商会议。11月,领导民盟总部发表声明,拒绝参加国民党召开其一党包办的“国民大会”。随后民盟被国民党政府宣布为“非法团体”。
1947年(中华民国三十六年)11月,张澜等被迫发表《中国民主同盟总部解散公告》。
1948年(中华民国三十七年)初,沈钧儒等在香港决定恢复总部,同共产党合作,实行新的政治路线。张澜不仅在政治上予以支持,还在经济上给予资助。
1949年(中华民国三十八年)春,国民党当局将他软禁在上海虹桥疗养院。上海解放前夕,经中共上海地下党组织营救方得脱险。
七、参政议政
1949年(中华民国三十八年)6月,张澜等由上海到北京,参加中华人民共和国成立的筹备工作。9月,出席中国人民政治协商会议第一届全体会议,当选为中华人民共和国中央人民政府副主席、中国人民政治协商会议全国委员会常务委员。
1949年10月5日,出席中苏友好协会总会成立大会。张澜被选为副主席。10月9日出席中共人民政治协商第一届第一次会议,当选为政协常务委员。
1949年12月27日,在民盟一届五中全会继续当选为主席。
1952年10月1日,为纪念中华人民共和国成立三周年,发表《巩固人民民主政权,团结国际友人》一文。
1953年1月13日,出席中央人民政府第20次会议,被推举为宪法起草委员会委员。
1954年9月,我国公布了建国以后第一部宪法。张澜发表《为制定我国第一个人民宪法而努力》的文章,文中提到“这个宪法草案,一方面是记录我国人民革命事业的胜利成果的丰碑,另一方面又是在我国建设繁荣幸福的新社会的蓝图……今后,中国人民将继续在中国共产党领导下,为过渡到社会主义社会而奋斗。”
1954年9月1日,由四川省选为第一届全国人民代表大会代表。
1954年9月15日,出席第一届全国人民代表大会开幕式,张澜当选主席团成员、主席团常务主席。9月27日,当选为全国人大副委员长。
1954年12月21日至25日,第二届全国政治协商会议召开,张澜当选全国政协副主席。
1955年1月27日,因病入北京医院。1月31日发表《任何威胁不能丝毫动摇中国人民解放台湾的决心》。
1955年2月9日,在北京病逝,享年83岁。